Ученые показали связь электронных изменений и перестройки воды в реакции PCET — ScienceDaily
Команда под руководством Тихоокеанской северо-западной национальной лаборатории зафиксировала ключевые этапы светоиндуцированной реакции сопряженного переноса протона и электрона. Для этого исследователи применили сверхбыстрые рентгеновские методы на установке Linac Coherent Light Source в SLAC National Accelerator Laboratory, сообщает ScienceDaily. Результаты были опубликованы в журнале Nature Communications.
Речь идет о процессе, известном как сопряженный перенос протона и электрона, или PCET. В нем положительно заряженный протон и отрицательно заряженный электрон движутся согласованно. Подобные механизмы участвуют в фотосинтезе, катализе и биологическом преобразовании энергии. Согласованное движение частиц может позволять молекулам избегать промежуточных этапов, требующих дополнительной энергии, делая реакции более быстрыми и эффективными.
Рентгеновские методы и моделирование
Ученые исследовали комплекс на основе рутения, который поглощает свет и в кислых условиях захватывает протон из среды. Они объединили рентгеновскую абсорбционную спектроскопию, отслеживавшую перемещение электронов между участками молекулы, с рентгеновским рассеянием с временным разрешением. Второй метод позволил наблюдать перестройку атомов, в том числе движение молекул растворителя вокруг реагирующей молекулы.
Больше актуальных новостей — в Telegram-канале UA.News Telegram.
Интерпретировать сложные рентгеновские сигналы помогли расчеты методом зависящей от времени теории функционала плотности и моделирование молекулярной динамики. Результаты показали, что локальные изменения электронной структуры сопровождаются более масштабной реорганизацией сети молекул воды, когда молекула захватывает протон.
Ограничения эксперимента
Авторы отметили, что сам протон непосредственно не наблюдали: рентгеновское рассеяние преимущественно фиксирует атомы, богатые электронами. Выводы о движении протона они сделали на основании согласованности измерений с теоретическими расчетами и зафиксированной перестройки электронной структуры и водного окружения.
Предложенный подход может применяться для более сложных реакций PCET. По оценке авторов, более детальное понимание таких процессов в перспективе может помочь в разработке более эффективных катализаторов, топливных элементов и проточных аккумуляторов.
