科学家揭示PCET反应中电子变化与水重组的关联 — ScienceDaily

由太平洋西北国家实验室领导的团队记录了光诱导质子耦合电子转移反应的关键阶段。研究人员为此在SLAC国家加速器实验室的直线加速器相干光源设施上使用了超快X射线方法，ScienceDaily报道。研究结果发表在《Nature Communications》期刊上。

这一过程被称为质子耦合电子转移，即PCET。在该过程中，带正电的质子与带负电的电子以协调的方式移动。类似机制参与光合作用、催化和生物能量转换。粒子的协调移动可能使分子避免需要额外能量的中间阶段，从而使反应更快、更高效。

X射线方法与建模

科学家研究了一种以钌为基础的配合物，它能够吸收光，并在酸性条件下从环境中捕获质子。他们将追踪电子在分子不同部位之间移动的X射线吸收光谱与时间分辨X射线散射结合使用。第二种方法能够观察原子的重组，包括反应分子周围溶剂分子的移动。

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时间依赖密度泛函理论计算和分子动力学模拟帮助解释了复杂的X射线信号。结果显示，当分子捕获质子时，电子结构的局部变化伴随着水分子网络更大范围的重组。

实验的局限性

作者指出，他们没有直接观测到质子本身：X射线散射主要记录富含电子的原子。他们基于测量结果与理论计算的一致性，以及所记录到的电子结构和水环境重组，得出了有关质子移动的结论。

所提出的方法可用于更复杂的PCET反应。作者认为，对这类过程更深入的理解未来可能有助于开发更高效的催化剂、燃料电池和液流电池。